科學(xué)家發(fā)現(xiàn)分子高激發(fā)態(tài)漫游反應(yīng)通道
新華社北京2月16日電(記者張泉、王瑩)記者16日從中國科學(xué)院獲悉,我國科學(xué)家利用大連相干光源發(fā)現(xiàn)了首例分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應(yīng)通道,表明漫游反應(yīng)在化學(xué)反應(yīng)中普遍存在,為理解和預(yù)測化學(xué)反應(yīng)提供了新視角。
該研究由中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所袁開軍研究員、楊學(xué)明院士實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)聯(lián)合傅碧娜研究員、張東輝院士理論團(tuán)隊(duì)共同完成,相關(guān)成果已在國際學(xué)術(shù)期刊《科學(xué)》發(fā)表。
“漫游機(jī)理是不同于傳統(tǒng)過渡態(tài)理論的新奇反應(yīng)機(jī)理。”傅碧娜介紹,在化學(xué)反應(yīng)中,分子和原子需要像“登山者”一樣攀登過能量壁壘這座“高山”,才能轉(zhuǎn)換為新的物質(zhì)。在傳統(tǒng)理論中,化學(xué)反應(yīng)主要沿著最小能量路徑進(jìn)行,但有些化學(xué)反應(yīng)過程可能會“繞遠(yuǎn)”,原子或者基團(tuán)在分子附近忽遠(yuǎn)忽近地“漫游”,最終形成與傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)不同的產(chǎn)物,這就是漫游反應(yīng)。
21世紀(jì)初,科學(xué)家首次發(fā)現(xiàn)漫游反應(yīng)。此后,針對漫游反應(yīng)機(jī)理的解析一直局限于分子的低電子態(tài)和基態(tài),分子達(dá)到高激發(fā)態(tài)時(shí)是否存在漫游反應(yīng)一直未得到證實(shí)。
“分子只有在吸收極紫外光的高能量光子后才可以到達(dá)高激發(fā)態(tài),而高亮度、可調(diào)諧極紫外光源十分缺乏。”袁開軍說,大連相干光源使這一難題迎刃而解,它輸出的高亮度、波長可調(diào)諧的極紫外光,可以激發(fā)任何分子到特定的高激發(fā)態(tài)。
此項(xiàng)研究中,實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)利用大連相干光源制備了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子,并結(jié)合自主研制的高分辨離子成像技術(shù)探測了激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物的量子態(tài)分布。理論團(tuán)隊(duì)利用自主發(fā)展的高精度激發(fā)態(tài)勢能面構(gòu)建方法和產(chǎn)物量子態(tài)分辨的動(dòng)力學(xué)計(jì)算,精確重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)所觀測到的現(xiàn)象,表明了漫游反應(yīng)在化學(xué)反應(yīng)中普遍存在。
“通過這項(xiàng)研究,我們對以往化學(xué)反應(yīng)的理論產(chǎn)生了新的認(rèn)知,很多傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)理論無法解釋的現(xiàn)象都有可能用漫游反應(yīng)機(jī)理來解釋。這將進(jìn)一步提升人們對化學(xué)反應(yīng)本質(zhì)的理解。”楊學(xué)明院士說。
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